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近日,美国化学会权威期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》(中科院SCI一区TOP)以研究论文的形式发表我校稀土学院新能源材料与器件研究所漆小鹏、梁彤祥课题组的最新研究成果。
江西理工大学材料冶金化学学部硕士研究生陈建为第一作者,稀土学院漆小鹏为第一通讯作者,梁彤祥为共同通讯作者,江西理工大学为唯一通讯单位。
论文题目:
《Interfacial Engineering of a MoO2−CeF3 Heterostructure as a HighPerformance Hydrogen Evolution Reaction Catalyst in Both Alkaline and Acidic Solutions》(《界面工程的MoO2−CeF3异质结构在碱性和酸性溶液作为高性能析氢催化剂》)DOI:10.1021/acsami.0c14119
引言:
氢因其高热值、清洁燃烧产物和无污染性,被认为是未来清洁能源的理想来源。在各种制氢技术中,由于工艺简单,环境友好,电解水被认为是未来现代工业制氢高速发展的有效方法。要利用水电解制氢,最关键的挑战是开发一种经济和环境友好的电催化剂,在低过电位下显著降低析氢反应的能量障碍,从而实现高效的水分裂。CeF3具有Ce3+和Ce4+组成的活性氧化还原偶,可以通过接收或捐赠电子可逆地转换,从而获得高的电子迁移率。此外,Ce3+还能促进H*的快速解吸/吸附,有助于在较宽的pH范围内保持良好的结构稳定性。MoO2中低的未占据轨道中心电子组成可以有效地促进水的吸附和解离。因此,出于这些原因,我们推测CeF3和MoO2的合理电子构型可以显著改善碱性和酸性pH范围内的HER活性。
成果简介:
稀土学院漆小鹏副教授针对目前的自然界丰度较高,具有灵活的高配位数的稀土元素铈的优点,设计了一个简单的策略同时在酸性和碱性实现高效的析氢活性。利用水热的方法在泡沫镍表面原位生长了三维自支撑无粘结剂垂直分布的纳米片,在氢气热退火条件下合成异质结构MoO2−CeF3纳米片。CeF3和MoO2异质界面上的电子再分布是增强HER活性的一个促进因素。适当引入CeF3可以扩大纳米片的尺寸,增加许多活性中心,提高材料的催化耐久性,同时能改变MoO2界面上的电子分布,所有这些都提高了析氢活性。由于具有界面纳米片结构,MoO2−CeF3/NF在碱性(1.0 M KOH)和酸性(0.5 M H2SO4)电解质中表现出显著的HER性能,在10 mA cm−2处的过电位分别为18和42 mV,这明显低于Pt/C在碱性介质(27mV)和接近Pt/C在酸性介质(41mV)中的过电位在相同的电流密度下。更重要的是,在碱性和酸性电解质中,MoO2−CeF3/NF在电流密度>112 mA cm−2时表现出比Pt/C更好的HER活性。本工作通过过渡金属氧化物和稀土化合物的异质结构设计,为高效电催化析氢材料的发展提供了一种新的策略。
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图1 MoO2−CeF3/NF的制备合成途径
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图2 (a) SEM图像、(b) TEM图像、(c) HR-TEM图像和(d)MoO2−CeF3/NF的SAED图像
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图3 XPS 表征
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图4 碱性溶液中电化学性能表征
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图5 酸性溶液中电化学性能表征
小结:
在这项工作中,研究人员设计了一个简单的策略来同时在酸性和碱性实现高效的析氢活性。以价格便宜的过渡金属和稀土铈为原料制备的MoO2−CeF3/NF在酸性和碱性电解液中都具有媲美Pt/C的优异电催化性能。该项工作得到江西省教育厅重点项目和江西省重点研发计划的资助。
论文链接:https://dx.doi.org/10.1021/acsami.0c14119